Investigações computacionais e experimentais da propriedade dielétrica gigante da cerâmica Na1/2Y1/2Cu3Ti4O12

Scientific Reports volume 13, Artigo número: 4638 (2023) Citar este artigo

441 Acessos

2 citações

Detalhes das métricas

Um método sol-gel modificado foi utilizado para produzir com sucesso cerâmicas Na1/2Y1/2Cu3Ti4O12 com alta permissividade dielétrica. A permissividade dielétrica da cerâmica Na1/2Y1/2Cu3Ti4O12 atinge valores maiores que 104 à temperatura ambiente e 1 kHz. Além disso, estas cerâmicas exibem dois relaxamentos dielétricos induzidos termicamente distintos ao longo de uma ampla faixa de temperatura. A tangente de perda é realmente pequena, ~0,032–0,035. Em baixas temperaturas, o relaxamento dielétrico foi atribuído ao efeito de vacância de oxigênio, enquanto em altas temperaturas foi atribuído aos efeitos de contorno de grão e contato amostra-eletrodo. Nossos cálculos revelaram que os íons Y e Na provavelmente ocuparão os locais de Ca e Cu, respectivamente. Como resultado, outras fases relacionadas ao Cu, especialmente CuO, foram observadas nos limites dos grãos. Com base em nossa análise, existe uma compensação de carga entre os íons Na e Y em Na1/2Y1/2Cu3Ti4O12. Além disso, os estados de Cu+ e Ti3+ observados em nosso estudo XPS originam-se da presença de uma vacância de oxigênio na rede. Por último, a principal causa da enorme permissividade dielétrica da cerâmica Na1/2Y1/2Cu3Ti4O12 vem principalmente do efeito do capacitor da camada de barreira interna.

As pessoas dependem fortemente de dispositivos eletrônicos de alto desempenho em suas vidas cotidianas. Por isso, foram desenvolvidas numerosas inovações electrónicas, começando com a melhoria das propriedades electrónicas dos materiais utilizados em componentes essenciais e terminando com a produção de dispositivos electrónicos. O ponto de vista mais frequentemente expresso é o desejo de reduzir o tamanho dos dispositivos e aumentar o seu desempenho1,2,3,4,5. Outra perspectiva é a necessidade de diminuir o uso de compostos perigosos em dispositivos eletrônicos5,6,7,8,9,10,11,12. Nos últimos anos, dispositivos de alta tecnologia, principalmente aqueles utilizados para armazenamento de energia elétrica, têm sido amplamente discutidos1,2,3,4. Estudos publicados anteriormente indicaram que o desempenho dos capacitores é melhorado, uma vez que seu uso é crítico para armazenamento elétrico temporário . Os capacitores cerâmicos são amplamente utilizados como componentes essenciais em uma variedade de dispositivos, como placas gráficas e memória de acesso aleatório (RAM)13. As propriedades dielétricas de um material determinam sua adequação para diversas aplicações, especialmente para capacitores. Constantes dielétricas (ε ′) e tangentes de perda dielétrica (tan δ) são parâmetros críticos que indicam o desempenho dielétrico dos materiais . Interesse recente em TiO2 co-dopado com íon metálico, SnO2 co-dopado com íon metálico e cerâmica ACu3Ti4O12 (A=Ca, Cd, Na1/2Y1/2, Sm2/3, Y2/3) não dopada, dopada simples e co-dopada chamaram a atenção de acadêmicos interessados ​​em investigar suas propriedades estruturais e dielétricas1,2,3,4,5,6,15,16,17,18,19,20,21,22. O Na1/2Y1/2Cu3Ti4O12 (NYCTO) é um dos dielétricos cerâmicos mais populares estudados nos últimos anos .

Para a cerâmica NYCTO, as duas áreas de investigação mais proeminentes são o aprimoramento de suas propriedades dielétricas e a investigação das causas de sua colossal resposta dielétrica . Em geral, o alto ε′ da cerâmica NYCTO é interessante. De acordo com o modelo do capacitor de camada de barreira interna (IBLC), a origem mais amplamente reconhecida do alto ε ′ do NYCTO e cerâmicas similares é a polarização interfacial . Isto se deve à heterogeneidade em sua microestrutura. Métodos tecnológicos avançados mostraram a presença de grãos semicondutores e limites de grãos isolantes (GBs) em NYCTO e cerâmicas relacionadas . A partir de sua escala microscópica baseada em um modelo IBLC, o mecanismo de capacitância da camada de barreira em nanoescala (NBLC) e o impacto do limite de domínio vêm de defeitos intrínsecos. Descobriu-se que eles são as origens da gigantesca resposta dielétrica no NYCTO25,26. Nosso trabalho anterior mostrou que a cerâmica NYCTO produzida através de uma reação de estado sólido (SSR) e sinterizada a 1100 ° C por vários tempos atingiu altos valores de ε′, 0,13-2,30 × 104, com baixos valores de tanδ, 0,030-0,11118. Ahmad e Kotb relataram uma temperatura de sinterização reduzida através do uso de sinterização por plasma de faísca (SP). Eles descobriram um ε′ alto de aproximadamente 2,49×104 em uma cerâmica NYCTO sinterizada a 975 °C por 10 minutos. No entanto, o seu tanδ permanece muito elevado (~3,39)20. Além disso, Kotb e Ahmad revelaram que um valor ε′ de 4,50×103 e uma tangente de perda de 0,055 podem ser obtidos em uma cerâmica NYCTO produzida usando um SSR e sinterizada ao ar por 10 horas a 1050 °C19. Após o SSR, um valor ε′ superior a 104 com um tanδ inferior a 0,10 foi obtido utilizando uma alta temperatura de sinterização (1100 °C). Técnicas químicas úmidas, especificamente uma técnica sol-gel modificada, têm sido propostas como métodos de fabricação viáveis ​​para a produção de cerâmicas dielétricas com propriedades desejáveis ​​por meio de sinterização em baixa temperatura . Embora as propriedades dielétricas da cerâmica ACu3Ti4O12 produzida através de um método químico úmido tenham sido extensivamente documentadas6,7,8,9,10,11,12, elas nunca foram publicadas para o NYCTO. Em alguns estudos do NYCTO, foi observada uma pequena decomposição de fases adicionais nas imagens SEM . No entanto, o XRD não consegue identificá-los. Essas fases podem gerar altos valores de ε′ com baixos valores de tanδ no NYCTO. Como resultado, um método sol-gel modificado deve ser usado para preparar o NYCTO. Embora as investigações das cerâmicas NYCTO18,19,20,22 tenham sido extensivamente relatadas, apenas resultados experimentais foram apresentados. É razoável combinar métodos experimentais e computacionais baseados na teoria do funcional da densidade (DFT) para obter informações sobre as propriedades elétricas e dielétricas desta cerâmica.